双网络水凝胶是一类强韧水凝胶，其由刚而脆的第一重网络和软而韧的第二重网络共同组成。龚剑萍教授团队在之前的研究中发现，在外力的拉伸作用下，第一重脆性网络将会发生大范围的键断裂，从而产生大量自由基。此自由基被称为机械自由基，可用于引发单体聚合。因此，双网络水凝胶可实现力响应的机械增强与功能赋予。
近日，北海道大学龚剑萍教授团队将含偶氮烷基的交联剂(AAC)应用于双网络水凝胶的第一重网络中，以进一步提高机械自由基浓度。DFT模拟结果表明，偶氮烷基交联网络中C-(N=N)键的断裂力约为~pN,远低于传统交联剂N,N‘-亚甲基(双丙烯酰胺)(MBA)的断裂力(~pN)，说明在外力作用下偶氮烷基交联网络更易发生破坏。后续的拉伸测试与芬顿显色反应测试表明，偶氮烷基交联剂虽然降低了凝胶的屈服应力，但显著增加了拉伸后产生的机械自由基浓度。在偶氮烷基交联的双网络凝胶中，机械自由基浓度最高可达μM,是传统交联剂的5倍。此外，偶氮烷基交联剂与传统交联剂的混合使用（MIX）也表现出优异的机械自由基生成性能。机械自由基的增加大大加速了聚合与交联过程，对扩大力响应双网络水凝胶的应用范围产生积极影响。该工作以“Azo-CrosslinkedDouble-NetworkHydrogelsEnablingHighlyEfficientMechanoradicalGeneration”为题发表于《J.Am.Chem.Soc.》。
a）双网络水凝胶结构示意图。b)传统交联剂MBA与偶氮烷基交联剂AAC的化学结构式。c)使用不同交联剂的双网络凝胶中，机械自由基浓度与交联剂浓度的依赖关系。
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